空气激光：寻常物质中产生的不寻常激光

Original 姚金平程亚中国激光杂志社 2023-03-18

本文为中国激光第1798篇。

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编者按

2020年第5期《中国激光》出版“纪念激光器诞生60周年”专题。中国科学院上海光学精密机械研究所姚金平研究员和程亚研究员受邀撰写《空气激光：强场新效应和远程探测新技术》长篇综述论文，并作为封面论文发表。论文从基本原理、物理效应和应用技术等方面对空气激光的研究进展进行了综述，对空气激光面临的机遇和挑战进行了总结与展望。

内封面文章|姚金平,程亚. 空气激光:强场新效应和远程探测新技术[J]. 中国激光, 2020, 47(5): 0500005

激光诞生60年来，各种各样类型的激光都已相继被创造出来。但是，传统激光都依托于人们精心设计的各种机械或光学结构与装置。虽然可以实现移动性，但是需要交通工具来承载和搬运。对于远程遥感应用而言，最理想的激光是直接以无所不在的空气作为增益介质，利用短脉冲强激光的远程激发作用，在空中任意位置随时随地制造出高亮度激光，用于探测大气中的痕量污染分子或病毒分子。这对于环保与流行病预防均具有重大的应用意义。然而，实现这样的新型激光需要原理上的突破。

基于强场超快激光与空气极端非线性作用产生的“空气激光”，正是满足上述需求的光源。它挣脱了谐振腔的束缚，具有强度高、指向性好以及自由空间传输等优点，为高灵敏度远程探测提供了全新的技术途径。同时，它也蕴含着新颖而丰富的物理效应，为强场相互作用研究提供了光学探针。

空气激光的发现

空气激光的早期研究可追溯到1988年，Vaulin等^[1]利用高功率微波脉冲激发空气分子产生了激光辐射。然而，微波脉冲容易发散，难以在空气中实现远距离传输。

超强超短激光技术的发展，使得激光强度有了前所未有的提升。超强超短激光在大气中非线性传输可以克服自然衍射，产生内核直径为100 μm、峰值光强高达10¹⁴ W/cm²的自导引通道，即飞秒光丝。飞秒激光成丝现象的发现为远程空气激光的研究提供了新机遇。

2003年，Luo等^[2]研究了飞秒激光在大气中成丝诱导的背向荧光辐射，发现荧光强度随着光丝长度增加呈现指数增长的趋势。他们将该现象归因于放大的自发辐射（ASE），并首次提出“空气激光”的概念。

2011年，Dogariu等^[3]报道了紫外皮秒激光驱动的氧原子激光。同年，Yao等^[4]利用中红外可调谐飞秒激光激发空气分子，观测到N₂⁺激光现象，并实现了不同波长的N₂⁺激光输出，结果如图1所示。自此之后，空气激光研究迅速升温，各类空气激光相继被报道^[5]。

图1 中红外飞秒激光激发空气分子产生的不同波长的N₂⁺激光^{[4, 6]}

目前，空气激光已经发展成为强场超快光学领域的前沿热点之一。人们不仅获得了以氮气和氧气为增益介质的激光，而且探索了空气中含量较低的介质（如：惰性气体、二氧化碳、水等）产生激光辐射的可能性。

空气激光独特的光学特性使其在大气遥感、爆炸物远程探测、核泄漏预警等环境科学和国防安全领域具有诱人的应用前景。因此，自远程空气激光报道之后，国内外多个研究组便对其遥感应用进行了探索。

同时，远程空气激光涉及强激光与空气多种物质形态的相互作用，涵盖电离、解离、光激发、多轨道作用、分子核波包运动等多个时间尺度的动力学过程。因此，在空气激光的研究中，人们发现很多新颖的强场物理、非线性光学和量子光学效应。

N₂⁺激光机制之谜

自N₂⁺激光报道以来，其产生机制就颇受关注。按照经典图像，要产生N₂⁺激光，必须在N₂⁺的激发态与基态之间形成布居反转。然而，这两个能态之间的粒子数反转是隧穿电离理论不能解释的。因此，N₂⁺激光的产生机制引起了强场科学领域研究者的兴趣，不同物理机制相继被提出^[7-10]。

2016年，Yao等^[8]揭示了强激光场中多个电子态的相干耦合以及分子核波包的运动对粒子数反转形成的关键作用，为N₂⁺激光产生过程提供了一个清晰的物理图像，见图2。该机制解决了N₂⁺激发态与基态之间粒子数反转与强场隧穿电离理论的矛盾，为N₂⁺激光增益提供了合理的解释。Xu等^[9]利用周期量级超快光场驱动N₂⁺激光辐射，也揭示了多电子态耦合的重要贡献。Li等^[11]利用偏振调控的泵浦激光有效提升了N₂⁺激光的强度，为多态耦合机制提供了强有力证据。

图2 800 nm飞秒激光脉冲在N₂⁺中建立粒子数反转示意图^{[6, 8]}

探究N₂⁺激光的增益机制也推动了强场理论的发展。最近，Zhang等^[12]建立了中性分子及其单电离产生的分子离子在激光场中同时演化的物理模型，揭示了阿秒电离门对N₂⁺布居的贡献。

此外，N₂⁺激光的产生过程构建了电子态、振动态和转动态全相干的量子体系。这些量子相干性的建立提高了N₂⁺激光的增益，放松了对布居反转的要求，并极大地提升了N₂⁺的非线性光学响应。例如，Liu等^[13]在N₂⁺中发现了近共振增强的拉曼散射；Chen等^[14]利用电子态相干性将N₂⁺激光的强度提高了2~3个数量级；Zhang等^[15]和Mysyrowicz等^[16]利用量子相干控制方法实现了N₂⁺激光强度的亚周期控制。

空气激光的远程探测应用

空气激光以其独特的光学性质为远程探测提供了理想光源。

在传统遥感中，地面观测站接收的是待测物的背向散射等非相干信号。由于散射信号没有特定方向性，随着传输距离的增加，收集到的信号平方衰减，严重影响了远程探测的信噪比和灵敏度。

空气激光具有指向性好、强度高等优点，有望促使远程遥感的灵敏度提高若干数量级。这激发了研究人员极大的热情。2015年，Malevich等^[17]成功地演示了背向空气激光在气体分子检测方面的应用。最近，Liu等^[18]利用空气激光特有的时-频-空特性，在相干激发的CO₂和O₂中产生了具有数百个边带的拉曼梳（图3），展示了空气激光在非线性光谱领域的应用，并为远程分子检测提供了另一重要途径。

图3 N₂⁺激光在相干激发的CO₂和O₂分子中产生的高阶转动拉曼散射^[18]。（a）基本原理；（b）拉曼光谱

总结与展望

纵观空气激光的发展历程，不难发现，空气激光不仅对强场物理、非线性光学、量子光学等基础研究具有重要意义，而且在远程探测等技术领域具有显著的优势。

一、在基础研究方面，空气激光具有新颖而丰富的物理内涵

（1）空气激光强调了激发态以及共振效应在强场物理中的贡献，蕴含着强场相互作用中一些普适的、尚未探知的物理效应。

（2）N₂⁺激光的产生同时包含中性分子以及分子离子两个体系与强激光场的作用，涉及强场电离、内层轨道激发、多电子态耦合、核波包的振动和转动等过程。因此，对其产生机制与物理本质的探索推动了强场相互作用理论的发展。

（3）N₂⁺激光的产生自然构建了一个电子态、振动态以及转动态全相干的量子体系，为强场条件下的非线性光学和量子光学研究提供了新的平台。

二、在应用技术方面，空气激光在远程探测领域具有显著的优势（1）空气激光具有很好的方向性，从而有效克服了传统光学遥感的平方衰减规律。同时，空气激光的强度比荧光信号强若干数量级，并具备很好的相干性，可以激发污染物或爆炸物分子产生非线性指纹谱，实现多组分同时测量。因此，空气激光与非线性指纹谱技术结合，能够发展成为一种普适的、高灵敏度的新型遥感技术，用于环境科学以及军事国防领域。

（2）空气激光一般以飞秒激光作为泵浦源，高能量飞秒激光可以在数公里外实现无衍射自导引传输。同时，利用飞秒激光成丝独特的光强钳制效应，还可以降低激光器抖动和环境中不利因素的影响，提高远程探测的稳定性。

三、一些科学问题和技术挑战亟待解决

（1）虽然N₂⁺激光的宏观图像已经明晰，关于粒子数反转问题仍然存在着一些争议。这是因为N₂⁺激光产生所涉及的物理效应丰富、体系复杂，建立完备的理论模型，包含所有相关物理过程是一个极大的挑战。

（2）强激光场共振激发分子将产生很多新奇的强场物理、非线性光学和量子光学效应，空气激光现象只是其中的一个例子，更为丰富有趣的效应有待进一步研究。这些研究将拓宽强场物理的理论框架，弥补激发态分子物理以及分子离子非线性光学研究的空白，将量子光学研究推进到强场超快的新条件，分子离子的新体系以及远距离的新场景。

（3）空气激光的遥感应用刚刚起步，仍存在一些关键问题需要攻克。就空气激光的大气遥感而言，产生高亮度背向空气激光，并发展高灵敏度非线性相干探测技术是未来研究的重点。同时，空气激光在燃烧诊断、核污染预警以及爆炸物检测等方面的应用也值得进一步研究。

相信，经过研究人员的不懈努力，空气激光将推动强场物理、非线性光学以及量子光学等基础研究领域的发展，并在环境科学和军事国防领域发挥重要作用。

参考文献：

[1] Vaulin V A, Slinko V N, Sulakshin S S. Air ultraviolet laser excited by high-power microwave pulses. Soviet Journal of Quantum Electronics, 1988, 18(11): 1457-1458.

[2] Luo Q, Liu W, Chin S L. Lasing action in air induced by ultra-fast laser filamentation. Applied Physics B, 2003, 76(3): 337-340.

[3] Dogariu A, Michael J B, Scully M O, et al. High-Gain Backward Lasing in Air. Science, 2011, 331(6016): 442-445.

[4]Yao J, Zeng B, Xu H, et al. High-brightness switchable multiwavelength remote laser in air. Physical Review A, 2011, 84(5): 051802(R).

[5] Polynkin P, Cheng Y. Air Lasing. 2018, Switzerland: Springer International Publishing.

[6] Yao J, Chu W, Liu Z, et al. An anatomy of strong-field ionization-induced air lasing. Applied Physics B-Lasers and Optics, 2018, 124(5): 73.

[7]Liu Y, Ding P, Lambert G, et al. Recollision-Induced Superradiance of Ionized Nitrogen Molecules. Physical Review Letters, 2015, 115(13): 133203.

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[9] Xu H, Loetstedt E, Iwasaki A, et al. Sub-10-fs population inversion in N₂⁺ in air lasing through multiple state coupling. Nature Communications, 2015, 6: 8347.

[10]Azarm A, Corkum P, Polynkin P. Optical gain in rotationally excited nitrogen molecular ions. Physical Review A, 2017, 96(5): 051401(R).

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[12]Zhang Q, Xie H, Li G, et al. Sub-cycle coherent control of ionic dynamics via transient ionization injection. Communications Physics, 2020, 3(1): 50.

[13] Liu Z, Yao J, Chen J, et al. Near-Resonant Raman Amplification in the Rotational Quantum Wave Packets of Nitrogen Molecular Ions Generated by Strong Field Ionization. Physical Review Letters, 2018, 120(8): 083205.

[14]Chen J, Yao J, Zhang H, et al. Electronic-coherence-mediated molecular nitrogen-ion lasing in a strong laser field. Physical Review A, 2019, 100(3): 031402(R).

[15]Zhang A, Liang Q, Lei M, et al. Coherent modulation of superradiance from nitrogen ions pumped with femtosecond pulses. Optics Express, 2019, 27(9): 12638-12646.

[16] Mysyrowicz A, Danylo R, Houard A, et al. Lasing without population inversion in N₂⁺. APL Photonics, 2019, 4(11): 110807.

[17] Malevich P N, Maurer R, Kartashov D, et al. Stimulated Raman gas sensing by backward UV lasing from a femtosecond filament. Optics Letters, 2015, 40(11): 2469-2472.

[18]Liu Z, Yao J, Zhang H, et al. Extremely nonlinear Raman interaction of an ultrashort nitrogen ion laser with an impulsively excited molecular wave packet. Physical Review A, 2020, 101(4): 043404.

延伸阅读：

[1]李贺龙,王思琪,付尧,徐淮良.空气激光的原理、产生及应用[J].中国激光,2020,47(5):0500017

[2]郭振宁,马雪岩,韩猛,葛佩佩,刘明明,刘运全. 飞秒激光场中原子/分子的隧道电离及应用[J]. 中国激光, 2019, 46(5): 0508017

[3] 侯梦瑶,王思琪,姚丹雯,付尧,臧宏伟,李贺龙,徐淮良. 激光脉宽和偏振效应对飞秒光丝诱导燃烧中间产物荧光光谱的影响[J]. 中国激光, 2019, 46(5): 0508024

[4] 朱斌,王国利,李小勇,周效信. 强激光场作用下He原子低激发态的制备和控制[J]. 光学学报, 2018, 38(7): 0702002

[5] 罗嗣佐,陈洲,李孝开,胡湛,丁大军. 超快飞秒激光场中原子分子量子态调控[J]. 光学学报, 2019, 39(1): 0126007

[6]刘洋,陈宗胜,时家明. 飞秒激光等离子体通道电磁波传输研究进展[J]. 激光与光电子学进展, 2019, 56(9): 090002

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